大发体育王炎锋博士在Nature index期刊Environ. Sci. Technol.上发表论文

第一作者：王炎锋

通讯作者：丁杰（南京大学）  Chad D. Vecitis （哈佛大学） 高冠道（南京大学）

发表期刊：Environmental Science & Technology

期刊5-Year Impact Factor：11.4

第一单位：大发体育

论文DOI：https://doi.org/10.1021/acs.est.3c07674

图片摘要

研究介绍

　　过氧化氢(H₂O₂)是一种绿色环保的化学氧化剂，广泛应用于消毒、电子、造纸/纸浆漂白和环境保护等。当前，蒽醌氧化是工业上合成H₂O₂的主要方法，但该技术需要输入大量能量，同时会产生有害的有机污染物。因此，亟需开发一种高效、经济和绿色的H₂O₂合成方法。

　　当前，合成H₂O₂的主流途径主要有两种，一种是通过氧还原(O₂ + 2e^? + 2H⁺ → H₂O₂; E⁰ = 0.695 V vs. SHE)，另一种是通过水氧化(2H₂O → H₂O₂ + 2e^? + 2H⁺; E⁰ = 1.776 vs. SHE)。通过氧气还原合成H₂O₂的途径在能量上是有利的，但水中的溶解氧浓度低(仅为~8 mg L^?1)，虽然曝气可以有效提高溶解氧浓度，从而提高H₂O₂产率，但也存在氧利用率低、能耗高等问题。

　　利用水氧化直接合成H₂O₂是一种有前景的替代途径。但同时也面临一个主要问题，水也可以通过4电子氧化产生氧气(2H₂O → O₂ + 4e^? + 4H⁺; E⁰ =1.23 vs. SHE)，该反应比2电子氧化成H₂O₂具有更低的能量势垒，因此直接水氧化合成H₂O₂存在很大的热力学障碍。同时反应过程中也要防止H₂O₂继续氧化为HOO?和O₂。由于能量需求以及选择性问题，水氧化合成H₂O₂的研究有待进一步发展。

　　日前，大发体育生命与环境科学学院教师王炎锋提出了一种利用聚四氟乙烯（PTFE）-水接触电催化合成H₂O₂的方法，该系统基于接触起电原理，在纯水、常压、无牺牲剂的条件下，H₂O₂的产量高达24.8 mmol g_cat^?1 h^?1，超过了目前最先进的水性 H₂O₂ 粉末催化剂的性能。同时该系统可以不依赖氧气，直接分解水合成H₂O₂，在厌氧废水处理中具有广阔的应用前景。

　　催化剂浓度从1 mg/L增加到100 mg/L， H₂O₂浓度从37.8 ± 5.2增加到324.8 ± 27.2 μM，整个反应过程符合零级动力学特征；在无催化剂以及以TiO₂为催化剂的体系中，H₂O₂的产量几乎可以忽略不计，证实H₂O₂是由PTFE催化主导产生；循环实验证实PTFE催化剂非常稳定；与常见的光催化剂和压电催化剂对比后发现，PTFE催化剂显示出最佳的H₂O₂合成性能。

　　电子顺磁共振、自由基捕获以及同位素等实验结果发现，在环境气氛中PTFE-水摩擦催化产生H₂O₂可以通过?OH的重组和O₂的1 e^?还原路径产生，而在无氧条件下?OH的重组是H₂O₂生成的主要途径。PTFE催化系统在厌氧和有氧条件下都能获得较高的H₂O₂产量，只是在不同的气氛下经历的反应过程和机制不同。此外，该系统在在弱酸性、中性或碱性条件下(pH=3~10)进行，环境中大多数无机阴阳离子对H₂O₂产生无显著影响，满足在天然水体中的应用范围。

　　上述研究以“O₂-independent H₂O₂ production via water-Polymer contact electrification”为题于2023年12月20日在线发表于Nature index期刊（环境领域顶级期刊）Environmental Science & Technology。论文第一作者为大发体育生命与环境科学学院王炎锋博士（大发体育为第一单位），通讯作者为南京大学的高冠道教授、丁杰助理研究员以及哈佛大学的Chad D. Vecitis教授。研究得到了国家自然科学基金、中国博士后科学基金和污染控制与资源化研究国家重点实验室开放基金等资助。

作者简介

第一作者 王炎锋

　　生命与环境科学学院教师，博士，主要研究方向为高级氧化/还原水处理技术。主持国家自然科学基金青年基金、浙江省自然科学基金青年探索项目、中国博士后科学基金面上项目各1项，相关成果以第一作者在Nature Communication、Angewandte Chemie International Edition、Environmental Science & Technology等期刊发表。授权中国发明专利3项，美国发明专利1项。

编辑：苏标标　严许媖